Alfredo Labajjo nace en Lugo en 1939. En 1951 asiste a clase con el pintor villalbés Antonio Ínsua Bermúdez, profesor de pintura y dibujo. Acabada la carrera de Ingeniería Técnica Industrial, comienza a pintar junto a su primo Tino Grandío. Durante los años 1962 y 1963 aprende del catedrático y gran maestro, Pedro Mozos, el cual intenta que ingrese en la Escuela Superior de Bellas Artes. Le pone a su disposición un aula, le proporciona telas, pinceles, pintura y modelos durante un año. Alfredo se saltaba las normas y los cánones establecidos. Pintaba lo que quería y cuando quería. Cuando se despide de él, le dice que es un artista en potencia y que nunca deje de pintar.

Comienza a viajar por toda Europa. En 1969, asiste en Aviñón a la Exposición erótica de Picasso, donde coincide con el pintor, que le anima a continuar.

Su camino expositivo comienza en 1973, enviando unos lienzos al Casino La Unión de Sarria y a las Bienales de Pontevedra. En 1974, inaugura su primera exposición individual en el Paraninfo de la Diputación Provincial de Lugo, para la que fue becado por Bellas Artes; fue presentado por Uxio Novoneira y Ánxel Fole. Al mesmo tempo comienza a formar parte de los pintores de las galerías: Juana Mordó, Fauna"s, Rojo y Negro y Kandinsky de Madrid, en la Biblioteca Nacional, para la que también fue becado. Vuelve a hacerlo en Lugo en 1978 en la Diputación Provincial, con un gran éxito de crítica y público. En 1980, en la galería Fratelli de La Coruña. En 1981, en la galería Noveccento de Vigo. En 1985, en la galería Toison de Madrid, presentado por Celso Emilio Ferreiro. Y siempre retornando a sus Ancares del alma para oxigenarse. En 1988, en la galería S. M. Arte-Nóreas de Lugo, presentado por Trapero Pardo. En 1991, en la galería Sargadelos de Santiago de Compostela, presentado por Antonio Fraguas y Uxío Novoneira. En esta exposición adquiere varios cuadros la Xunta de Galicia. En 1997, participa en la galería Catalonia en Artexpo- Barcelona. En 1999, con la misma galería en Artexpo- Sevilla. En enero del 2000, en la sala Almirante de Lugo. En 2001 en Revistart. En 2002 en la cuarta edición de Artexpo-Sevilla con la misma galería Catalonia de Barcelona. En 2002 en el catálogo Nacional de Arte (Canart) y en 2012 en la Diputación Provincial de Lugo.

Su estilo está entre un expresionismo-bucólico y un fauvismo-violento, por sus temas mitológicos y simbólicos y por la fuerza del color y su vigorosa policromía.